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廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11
被引用回数：3 パーセンタイル：95.99(Nuclear Science & Technology)収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNd
O
及びSmOを添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNdO含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。
Pu
Am
O
uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 KVauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07
被引用回数：4 パーセンタイル：98.08(Materials Science, Multidisciplinary)Oxygen potentials of UPuAmO incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.
- and K-montmorillonite川喜田 竜平; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 佐藤 努*
Applied Clay Science, 231, p.106722_1 - 106722_7, 2023/01
被引用回数：1 パーセンタイル：21.06(Chemistry, Physical)Montmorillonite (Mt) expansion and swelling are key factors for barrier performance of bentonite in trans-uranic (TRU) and high-level radioactive waste disposals. In the case of co-located geological disposal of TRU waste with high level waste, ammonium ion (NH
) which is changed from nitrate ion leached from TRU waste has possibility to contact with bentonite, exchange interlayer cation of Mt to form NH-Mt, and deteriorate its performance. Because of similar hydration energy of NH to K, NH-Mt could have lower expandability or change to non-expandable mineral as reported on K-Mt. Therefore, expansion and alteration behaviors of NH-Mt, especially comparison to the behaviors of K-Mt, are necessary to understand for safety assessment of the waste disposal. In this study, the hydration behavior of NH-Mt was investigated by XRD and molecular dynamics (MD) simulation in comparison with K-Mt. XRD profiles under Relative Humidity (RH) control showed that expansion of NH-Mt was similar to that of K-Mt at more than RH40% with slightly different d-values. However, expansion of NH-Mt kept at lower than RH20%, while K-Mt easily dehydrate at the same RH. MD simulation revealed that hydrogen bonding (HB) in NH molecules causes the difference in hydration behavior between NH- and K-Mt, as HB cause larger basal spacing at dehydrated state and easier hydration. This gap on hydration may attribute the difference in alteration to non-expandable minerals after dehydration, indicating that NH have lower possibility for alternation and smaller effect on barrier performance of bentonite than K.
高畠 容子; 渡部 創; 入澤 啓太; 塩飽 秀啓; 渡部 雅之
Journal of Nuclear Materials, 556, p.153170_1 - 153170_7, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：16.35(Materials Science, Multidisciplinary)The long-time experimental activities on pyroprocessing have generated waste eutectic salts contaminated with nuclear materials. After reprocessing tests, waste salts should be appropriately treated, with a focus on Cl disposal considering its corrosive nature. It is important to construct Cl confinement for the waste salts. Chlorapatite (Ca
(PO
)
Cl) has great potential for Cl confinement due to Ca and P. The chemical reactivity of Cl will be drastically reduced if chlorapatite can be synthesized in calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate (CAP) containing CsCl. This study confirms the chemical state of Cl and metal elements in the cement by XRD, XPS, and XANES in the CAP containing CsCl. The analyses results suggest the existence of the Ca-Cl-Cs and Al-Cl-Cs bonds in CAP containing CsCl. The formation of the chemical bonds of Cl with metal elements might be one of important factors for the chlorapatite formation from the CAP containing CsCl.
永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 捧 賢一
物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成28年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2017/03
ガラス固化体の製造において、溶融状態の廃棄物ガラスから析出したRuO等の白金属化合物が溶融炉底部に堆積して固化体容器へのガラス流下を阻害する。本研究は、廃液成分であるRhがRuO生成へ与える影響を確認するため、Ru-Rh化合物等を加熱合成して生成物をXRDにより評価した。その結果、廃液に含まれるRhはRuと同様な化学挙動を示し、Ru化合物と類似構造のRh化合物を生成する可能性があることを見出した。
永井 崇之; 佐藤 修彰*; 捧 賢一
物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成27年度)(CD-ROM), 2 Pages, 2016/03
使用済核燃料再処理から生じる高レベル放射性廃液は、ガラス固化プロセスでガラス原料と溶融混合され、最終処分体のガラス固化体へ加工される。ガラス固化体を製造するガラス溶融炉内では、廃液に含まれるルテニウム(Ru)が溶融ガラス中に二酸化ルテニウム(RuO)として析出する。このRuOは溶融炉底部に堆積し、固化体容器への溶融ガラスの流下を阻害するため、溶融炉環境におけるRuの反応挙動を理解する必要がある。そこで、ランタン(La)硝酸塩とRu硝酸塩を原料に、硝酸塩の脱硝温度において生成するRu化合物を確認するとともに、Ru-La-Na混合硝酸塩にガラス原料を添加し、Ru化合物の化学形態の変化を追跡した。
福住 正文*; 知見 康弘; 石川 法人; 鈴木 基寛*; 高垣 昌史*; 水木 純一郎; 小野 文久*; Neumann, R.*; 岩瀬 彰宏*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 245(1), p.161 - 165, 2006/04
被引用回数：17 パーセンタイル：74.61(Instruments & Instrumentation)Fe-50at.%Rh合金の高速重イオン照射を室温で行った。照射前後に、磁気特性を超伝導量子干渉計(SQUID)で、結晶構造をX線回折計(XRD)でそれぞれ測定した。また、試料表面近傍での照射誘起強磁性状態を評価するために、大型放射光施設SPring-8においてFe K吸収端近傍のX線磁気円二色性(XMCD)測定を行った。その結果、反磁性-強磁性転移温度以下でも高速重イオン照射によって強磁性状態が誘起され、そのときに格子が0.3%伸びることがわかった。照射した試料では強磁性に相当するXMCDスペクトルが得られ、これが照射イオンの質量や照射量に依存していることがわかった。電子励起及び弾性衝突によるエネルギー損失がFe-Rhの結晶格子及び磁気構造に与える影響について議論する。
(OCOCH)
0.9HO香西 直文; 三田村 久吉; 福山 裕康; 江坂 文孝; Komarneni, S.*
Microporous and Mesoporous Materials, 89(1-3), p.123 - 131, 2006/03
被引用回数：11 パーセンタイル：39.34(Chemistry, Applied)層状遷移金属水酸化物塩は、陰イオン交換性層状化合物の一種であり、陰イオン吸着材及びインターカレーションホストとして最近注目を集めるようになった。それゆえ、その種類,合成方法,特性などに関する論文数は少ない。本研究では、新型の層状遷移金属水酸化物塩である水酸化酢酸ニッケル銅の基本的な特性について述べる。酢酸ニッケル,酢酸銅,過酸化水素の混合溶液を150
Cの水熱条件で4時間加熱することにより、NiCu(OH)(OCOCH) 0.9HOの組成を持つ層状化合物が得られた。この化合物は水溶液中の塩素イオンと硝酸イオンを吸着しないが、2価以上の陰イオンを吸着し、さらに毒性の高いヒ酸イオンと亜セレン酸イオンに対して最も高い吸着選択性を持つ。それらのイオンに対する吸着材としての利用が考えられる。
香西 直文; 三田村 久吉; 福山 裕康; 江坂 文孝; Komarneni, S.*
Journal of Materials Research, 20(11), p.2997 - 3003, 2005/11
層状遷移金属水酸化物塩は、陰イオン交換性層状化合物の一種であり、陰イオン吸着材及びインターカレーションホストとして最近注目を集めるようになった。それゆえ、その種類,合成法,特性などに関する論文数は少ない。本研究では、従来とは異なる方法で合成した層状水酸化酢酸銅の基本的な特性について報告する。酢酸銅溶液を水酸化ナトリウム溶液でpH6.5まで滴定し、引き続き40Cで熟成することによって得られた化合物は、既知の層状水酸化酢酸銅Cu(OH)(OCOCH)HOと組成及び幾つかの特性が類似している。酢酸含有率がわずかに低いこの化合物は、既知の化合物に比べて、結晶形、383K以下での固相への酢酸イオンの結合安定性,溶液中の陰イオンとの反応などが異なる。
井上 豊; 小林 和博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 久保田 仁*; 吉田 勝
第2回21世紀連合シンポジウム; 科学技術と人間論文集, p.257 - 260, 2003/00
本研究では、燃料電池用架橋フッ素系高分子電解質膜を合成とX線回折(XRD)分析による構造解析を行った。架橋構造を付与したポリテトラフルオロエチレン(PTFE)膜にスチレン(St)を放射線グラフトした後、スルホン化を行った結果、Nafionを上回る高いイオン交換容量(1.3
2.0meqg
)を持つ電解質膜を合成できた。架橋及びStグラフト反応が進行するにつれて、PTFE膜の結晶化度は結晶子寸法の減少とともに低下した。最後に、スルホン化した膜がNafionと比べて高い結晶化度を保持していたことは非常に興味深い。
河村 博行; 高橋 正光; 水木 純一郎
Journal of the Electrochemical Society, 149(11), p.C586 - C591, 2002/11
被引用回数：14 パーセンタイル：44.55(Electrochemistry)硫酸系電解液中でアンダーポテンシャル析出によりAu(111)基板上に形成されたCd層の面間構造をspecular X-ray reflectivity測定により調べた。1mM CdSO+10mM HSO、及び1mM CdSO+100mM HSO溶液中で1st UPD,2nd UPD電位にて形成されるCd UPD層に対して測定を行った。いずれの場合も、再配列構造に類似したAu(111)表面にCd原子層が位置し、さらにそのCd原子層の上に硫酸アニオン層が位置していることが明らかになった。従来の報告例とは異なり、Cd UPD層の被覆率はUPD電位には依らず、HSO濃度に依存している。Cd原子の被覆率は、HSO濃度が10mMから100mMに増加すると、0.5MLから0.6MLに増加している。また、硫酸アニオンの被覆率はCd原子の被覆率の約半分となっている。
Dai, S.*; Hu, L.*; 杉山 僚; 井澤 靖和*; Liu, Z.*; Jiang, Z.*
Chinese Science Bulletin, 47(3), p.255 - 259, 2002/02
被引用回数：7 パーセンタイル：51.71(Multidisciplinary Sciences)新イッテルビウムリン酸レーザーガラスを作成し、熱-機械特性、非線形性、微結晶化、微少欠陥及び分光スペクトル測定の物理・光学特性について評価試験を行なった。ガラスの作成プロセスにおいて、OH基濃度を減少させるために、開発した新たな除去法を適用した結果、上準位蛍光寿命は2.2msに達した。さらに、光路長の熱による変化を示すアサーマル特性は、0.42
10E
/Kであり、これはQX/Ybガラスの約1/10と極端に小さい値を示すことがわかった。
河村 博行; 高橋 正光; 北條 伸彦*; 三宅 正男*; 邑瀬 邦明*; 田村 和久*; 魚崎 浩平*; 粟倉 泰弘*; 水木 純一郎; 松原 英一郎*
Journal of the Electrochemical Society, 149(2), p.C83 - C88, 2002/02
被引用回数：6 パーセンタイル：21.78(Electrochemistry)電解液中でアンダーポテンシャル析出(UPD)によりAu(111)基板上に形成されたTe層の構造をin-situ表面X線回折法で調べた。UPD電位を459時間にわたって保持した状態で試料に対して一連の測定を行った。その結果、Te UPD層は不安定であることが明らかになった。最表面層はUPDによるTe原子とAu(111)基板から拡散してきたAu原子で構成されていることがわかった。また、時間が経過すると、Te UPD層は従来報告されていた
R30の周期性を持たないことがわかった。Te UPD層に対するストリッピングボルタンメトリーを行うと、時間とともにTeとAuとの相互作用が増加することが示され、最表面層がTeとAuの混合層であることを裏付けている。
films by pulsed laser deposition technique山本 春也; 住田 泰史; Sugiharuto; 宮下 敦巳; 楢本 洋
Thin Solid Films, 401(1-2), p.88 - 93, 2001/12
被引用回数：129 パーセンタイル：96.77(Materials Science, Multidisciplinary)光触媒材料である二酸化チタン(TiO)では、光触媒特性の向上を目的にルチル及びアナターゼ構造の高品質なエピタキシャル膜の作製が必要とされている。本研究では、レーザ蒸着法によりルチル及びアナターゼ構造のTiOのエピタキシャル成長を試み、種々の基板と膜との結晶方位関係、基板温度と膜の結晶性の関係を明らかにすることを目的とした。TiO膜は、低圧酸素雰囲気下でNb-YAGを用いたレーザ蒸着法によりSrTiO,LaAlO,LSAT,YSZ,
-AlO,などの単結晶基板上に約200nmの膜厚で作製した。TiO膜は、X線回折とラザフォード後方散乱/チャネリング法により構造評価を行った。その結果、基板温度が約500
でアナターゼ構造の高品質なTiO(001)膜がLaAlO(001), LSAT(001), SrTiO(001)基板上に成長でき、基板との格子整合が膜の結晶性に影響することを明らかにした。また、-AlO(0001)及び(10
0)基板上にルチル構造のTiO(100)及びTiO(001)膜を作製することができた。
矢板 毅; 岡本 芳浩
放射光, 14(1), p.42 - 51, 2001/02
放射光施設におけるアクチノイドビームラインの建設に伴い、放射光を利用したX線分光法はアクチノイド、特に溶液や融体のような非晶質な化合物に対する研究手法として急速に発展している。本稿は、放射光を用いるXAFS法及び実験室系XRD法を利用した、アクチノイド溶液、融体系の構造及び電子状態に関する研究成果の一部を紹介したものである。本文において、U-アミド化合物の溶液内錯体構造と分離挙動との相関、Am-窒素ドナー系配位子との溶液内錯体の特徴、ウラン塩化物系溶融塩の構造の特徴とXANESスペクトルなどを紹介している。
矢板 毅
Proceedings of International Youth Nuclear Congress 2000 (CD-ROM), 4 Pages, 2000/00
単座・二座配位有機リン系及びアミド系化合物-ランタノイド、アクチノイド錯体の溶液内構造を放射光EXAFSにより、また、いくつかの単結晶試料についてX線構造解析を行った。これにより両系において単座配位系化合物は、配位酸素のネットチャージが二座配位系に比べ大きな差がないのにもかかわらず約0.2Åほど外側で配位することがわかった。これは溶液内においてのみ観察された。これは多座配位系が金属と環形成するときのキレート効果による。CMPOは溶液中においてカルボニル基の酸素が弱く相互作用し、形成する環は非対称になること、また環形成では5員環が6員環より安定であり錯形成において2つの5員環を有する三座配位子ジグリコールアミドが、三価ランタノイド、アクチノイドの分離には最も有効であることなどを明らかにした。
Wu, Z. P.*; 宮下 敦巳; 山本 春也; 阿部 弘亨; 梨山 勇; 鳴海 一雅; 楢本 洋
Journal of Applied Physics, 86(9), p.5311 - 5313, 1999/00
被引用回数：59 パーセンタイル：88.49(Physics, Applied)金属バナジウム上に金属モリブデンの細片を貼り付けたターゲットをソースとして用いたレーザーアブレーション法によって、モリブデンドープVO薄膜を作製した。薄膜特性は精密X線回折、X線ロッキングカーブ測定、RBSチャネリング測定によって評価した。ロッキングカーブでのピーク幅はFWHMの値で最良0.0074と基板に用いたサファイア(0001)単結晶の値(=0.0042)と近い値を取っており、また、チャネリング測定における
の値も5%と良く、軸方向の整合性が非常に良く取れており単結晶ライクな成長をしていることがわかる。モリブデンが置換位置に入っていることはRBSチャネリング測定によって確かめられた。金属-半導体相転移前後での電気伝導率の特性変化はおもに半導体領域における伝導特性によっており、モリブデンドープによる金属特性の変化はあまり見られない。ドープによって半導体領域での活性エネルギーは減少し電気伝導度は上がる。その結果、ドープ量の増加により金属-半導体相転移前後での特性変化は減少する。1.5%のモリブデンドープによって相転移温度を30にまで引き下げることができた。
crystals with RBS/PIXE/XRDR.Q.Zhang*; 山本 春也; Dai, Z.*; 鳴海 一雅; 青木 康*; 楢本 洋; 宮下 敦巳
International Journal of PIXE, 7(3&4), p.265 - 275, 1997/00
FeTiO結晶の真の光学特性の評価のため、赤外線加熱形ふん囲気制御帯熔融法により、高純度・高完全度バルク単結晶の育成を行った。これらの人工結晶片と天然のイルメナイト結晶について、熱処理による結晶性向上、あるいは相分離の過程を、RBS法とPIXE法とを組合せた方法及びXRD法により詳細に調べた結果の報告である。
solid solution芹澤 弘幸; 白鳥 徹雄; 福田 幸朔; 藤野 威男*; 佐藤 修彰*
Journal of Alloys and Compounds, 218, p.149 - 156, 1995/00
被引用回数：3 パーセンタイル：37.09(Chemistry, Physical)軽水炉用低酸素ポテンシャル燃料として有望である、(Mg,U)O固溶体の格子ひずみについて調べた。組成の異なる試料を調整し、X線回折法による格子ひずみを測定した。その結果、固溶体に生じる均質ひずみが、金属クラスター(Mg
,U
)の形成に起因していることがわかった。また、酸素含有量の少ない固溶体に、非均質ひずみが生じることが明らかとなった。この固溶体の結晶子サイズが、酸素含有量の多い試料と比較して小さくなっていることから、試料調整時に生じるMgO析出物と関係していると考えられる。
亀井 玄人; 湯佐 泰久; 佐々木 憲明
PNC TN8410 91-253, 8 Pages, 1992/01
高レベル廃棄物の処分システムに用いる緩衝材の候補材であるベントナイトの長期耐久性を、天然の変質事例を調査することによって評価した。新潟県の村上鉱床におけるベントナイトのイライト化変質を対象に、XRD分析、全岩化学分析、放射年代測定 鉱床地域の温度分布履歴計算、水/岩石反応試験などをおこない、イライト化変質のための(1)温度-時間条件と、(2)化学的環境条件(水質)の推定を試みた。その結果、温度が340Cから100Cまで低下するのに350万年要し、イライト化率は80%であることがわかった。同様に240Cから100Cまで低下するのに300万年要し、イライト化率は40%、160Cから100Cまで低下するのに200万年要し、イライト化率は0%であった。水質は、海水に類似しているものと推定された。なお、本資料は1991年フランス、ストラスブールで開催されたEMRS, Fall Meetingの論文集に投稿したものである。
